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              <二氯丙烷在PDH反應中主要是研究活性位結構>
                

                Pt基二氯丙烷在脫氫反應中活性非常高,但是Pt本身對烯烴的選擇性及催化劑在反應中的穩定性都限制了它進一步的發展。實現工業化的Pt基二氯丙烷都用金屬Sn來修飾活性組分和載體,改善其催化性能。引入Sn的作用主要是幾何效應與電子效應。幾何效應指的是Sn物種引入后,覆蓋在Pt表面使得Pt金屬粒子之間不易團聚,金屬Pt粒子能夠維持較小的尺寸,提高活性組分Pt粒子的分散度。因為小顆粒的Pt在反應中可以降低異構化等副反應、還可以減少積碳的生成,促進積碳前驅體從金屬粒子Pt表面向載體遷移。此外,Sn引入能夠形成Pt-Sn合金,Pt-Sn合金可以有效的阻止Pt粒子之間團聚,抑制Pt納米顆粒在脫氫反應中燒結失活。助金屬Sn的電子效應是Pt-Sn合金的Sn或者Sn2+物種,能夠將自身電子轉移到Pt的Sd軌道上,從而增加Pt原子的電子云密度。電子云密度增加有利于降低對目標烯烴的吸附,提高其選擇性和催化性能。此外還可以形成等多種合金來調控Pt的電子云密度,減少Pt粒子的燒結和抑制副反應。CrOX/AlzO:二氯丙烷是另一類實現了工業化應用的二氯丙烷,最早在1993年由F. E. Frey和W. F. Huppke發現Cr0、基二氯丙烷具有良好的PDH催化性能。在1940年代,UOP公司將Cr0、負載到氧化鋁上用于工業丁烷脫氫制丁烯。與貴金屬二氯丙烷相比,Cr基二氯丙烷的價格低廉,對雜質的要求不高,更低的成本使得它成為工業應用比較廣泛的二氯丙烷。Cr0、二氯丙烷在PDH反應中主要是研究活性位結構。Cr物種的價態與自身的存在形式比較復雜,它的價態主要有Cr6+,CrS+,Cr3一口Crz+,Cr物種的存在形式主要有鉻酸鹽、a一氧化鉻、聚鉻酸鹽和無定形態氧化鉻。這些Cr物種的相對含量與鉻的負載量、二氯丙烷的焙燒溫度等因素相關。通常情況下,Cr含量較低時存在形式主要是Cr04z-,而Cr含量較高時存在形式主要是Cr-O-Cr物種,這說明高含量Cr負載容易生成Cr0:晶體。目前,Cr0、基二氯丙烷的活性位仍然飽受爭議,大部分認為認為不飽和的Cry+是脫氫反應的活性中心。XANES和UV一Vis相結合來觀察Cr的價態在反應過程中的變化情況。通過半定量分析,脫氫反應的活性與Cry+物種的含量密切相關。體相中的Cr3+離子在六配位的情況下是沒有脫氫活性的,因為這些Cr3+物種配位飽和而高度穩定,沒有活化烷烴分子的能力。相反,那些配位不飽和的Cr3+物種,通過吸附烷烴使得自身達到穩定狀態?梢杂^察脫氫反應的前期,表面的Cr3+物種的生成主要是Cr6+物種的還原。因此Cr6+/Cr5+物種的作用是經過還原生成C尸+活性位點,而不是自身對脫氫反應有活性,所以Cr6+/Cr5+物種在反應中可以說是活性Cr3+位點的前驅體。目前通常認為C+物種有三種來源:Cr6+/Cr5+物種的還原、載體表面穩定的孤立Cry+和高度分散的Cry+無定形態。www.www.lslydiy.com

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